蔣經國先生共有5度訪美之行，第一次訪美在民國42年（1953）9月11日至10月20日，以國防部總政治部主任身分應美國國務院和國防部之邀請赴美國考察。期間走訪了舊金山、洛杉機、拉斯維加斯、芝加哥、華盛頓、紐約等十幾個大城市，參觀美國各項軍事設施，包括舊金山美國海軍訓練基地、海軍造船廠、第五軍軍部、參謀指揮學校、西點軍校、航空母艦製造廠、聯邦調查局、中央情報局等，親身考察美國各種設施制度及現代化軍事設備。訪晤艾森豪總統、會見了美政府首長包括與中央情報局長詳談增進中美兩方合作辦法、心理作戰處長談增進中美密切合作事宜、國務院主管遠東事務次長商談對遠東局勢等。還訪問各階層人民的家庭生活，對美國的民主制度及社會進步繁榮獲得了深刻的印象。在訪美途中所經各地，並會晤當地華僑，受到僑民熱烈歡迎。

第二次訪美是民國52年（1963）9月6日至17日，以行政院政務委員身份應美國國務院的邀請訪美。
在11天的訪美日程中，除與總統甘迺迪、國務卿魯斯克、國防部長麥納瑪拉、以及其他美國政府官員討論中美兩國各項共同的實質問題外，並與美國各方多所接觸，增進了友邦朝野對我方的了解，更有助於兩國之間的合作。

第三次訪美之行是民國54年（1965）9月19日至10月4日，以國防部長身份接受美國國防部長麥納瑪拉的邀請訪美。這次訪問，除了謁見總統詹森，在與國防部長麥納瑪拉會談後，發表了一項聯合聲明，重申兩國在中美共同防禦條款下密切合作履行承諾，共同對抗中共威脅。在與國務卿魯斯克會談中，魯斯克曾堅決表示美國拒匪入聯合國政策不變。

第四次訪美是民國58年（1969）3月30日，以總統特使身份赴美，參加美國前總統艾森豪之喪禮。這次訪美，拜會了總統尼克森並與國務卿羅吉斯、國防部長賴德與參謀首長聯席會議主席惠勒等就中美兩國共同有關事務交換意見，4月3日返國。

第五次訪美是民國59年（1970）4月17日至5月1日，以行政院副院長身份接受國務卿羅吉斯的邀請赴美訪問。此行與總統尼克森、副總統安格紐、國務卿羅吉斯、國防部長賴德就兩國間的共同問題及亞洲局勢多次廣泛交換意見，美國政府明白地表示，保證遵守對我國的一切條約的義務和承諾，支持我國在聯合國的代表權，在處理國際事務上，尊重我國的基本權益。
目前本館館藏蔣經國總統文物中關於訪美的史料，其中檔案部份包括：
一、「蔣經國言行剪輯–42年訪美專集」（1卷）—國防部總政治部軍聞社編印的「蔣經國主任訪美輯要」及42年9月9日至12月23日間中央日報、工商日報、大華晚報、聯合報、華美日報、香港工商日報等國內外報章雜誌等所刊登關於訪美報導與評論的剪報資料。
二、「蔣經國主任訪美資料」（1卷）—周至柔簽請蔣主任指定報告訪美觀感日期、顧維鈞致蔣中正偕蔣經國晤見美國官員電文、蔣經國先生稟告蔣中正在美行程電文、中央社有關蔣經國先生訪問華盛頓新聞四則等。
三、「蔣經國言行剪輯–42年訪美專集」（2卷）1914年8月27日至10月7日間中英文報章雜誌刊登關於訪美報導與評論的剪報資料。
四、「副院長訪美」（3卷）—副院長訪美新聞發佈稿、在美各項言論英文稿、抵達華盛頓機場時談話、對國務卿羅吉斯歡宴答詞、在部長賴德歡宴中致詞、在總統尼克森歡宴中答詞、答宴致詞、訪美餞別宴致詞、秦孝儀擬訪問美國談話稿。
五、「蔣先生訪美」（5卷）—含副院長訪美書面談話稿、答覆外國記者問題稿、訪美日程預定時間表、周書楷洽辦訪美各項活動預定事項、溫哈熊簽報訪美預定行程表、中外報紙報導訪美新聞剪報資料等。